主要内容
聚(三芳胺)(PTAA)因表面润湿性差及对残留碘化铅(PbI₂)团簇的控制不足,成为制约基于PTAA的p-i-n型钙钛矿太阳能电池(PSCs)性能的关键瓶颈。由深圳职业技术大学霍夫曼先进材料研究院胡汉林副教授、南京工业大学陈永华教授及吉林大学张红雨教授联合领衔的科研团队,通过引入离子液体1-丁基-3-甲基咪唑乙酸盐(BMIMAc)的界面工程策略,系统性突破了PTAA基PSCs的效率与稳定性限制。
BMIMAc凭借对钙钛矿前驱体溶剂(N,N-二甲基甲酰胺,DMF)的高亲和力,显著改善了PTAA表面的润湿性,促使钙钛矿前驱体均匀铺展,形成致密且缺陷钝化的薄膜。同时,其通过调控PTAA的能级排列,将空穴提取效率提升40%以上(实验验证),并使PTAA层电导率提高至1.2×10⁻³ S/cm(理论计算支持)。更关键的是,BMIMAc中的咪唑阳离子与PbI₂发生配位作用,减缓了有机盐(如MAI、FAI)与PbI₂的快速反应,将结晶速率降低60%,使PbI₂向α相钙钛矿的转化更彻底(残留量从8.2%降至1.5%)。这一协同效应使钙钛矿晶粒尺寸增大至1.2 μm,陷阱密度降低至8.1×10¹⁴ cm⁻³,非辐射复合损失显著抑制。最终,优化后的PTAA基p-i-n型PSCs实现了创纪录的25.10%光电转换效率(PCE),并在85℃/85% RH条件下老化1000小时后保持初始效率的92%。
进一步机制研究表明,BMIMAc的修饰作用具有多重维度:
其一,通过乙酸根(-OOCCH₃)的钝化效应,减少钙钛矿晶界缺陷;
其二,优化PTAA价带顶(VB)位置,使其与钙钛矿层能级差缩小至0.1 eV,实现更高效的空穴传输;
其三,精准控制PbI₂结晶动力学,避免局部过度反应导致的相分离。这些效应共同提升了器件的长期运行稳定性,为柔性、轻量化PSCs的商业化提供了关键技术支撑。
本研究首次揭示了离子液体在聚合物空穴传输层中的“润湿调节-能级调控-结晶控制”三重协同机制,为开发高效、耐用的p-i-n型钙钛矿光伏器件开辟了新路径。
文献信息
Going Beyond Surface Physics: Interface Engineering of PTAA for Efficient p-i-n Perovskite Photovoltaics
Qiannan Li, Fei Wang, Yongjun Li, Baolei Tang, Dawei Duan, Taomiao Wang, Yonggui Sun, Xianfang Zhou, Yizebang Xue, Jiajie Zhu, Quanyao Zhu, Xiaoxi Huang, Haoran Lin, Annie Ng, Yumeng Shi, Mingjian Yuan, Hongyu Zhang, Yonghua Chen, Hanlin Hu
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/eem2.70109